近日,上海交通大学李政道研究所李政道讲席教授丁洪院士带领联合研究团队以长文(Research Article)形式在Science上发表题为“Observation of quantum vortex core fractionalization and skyrmion formation in a superconductor”的文章。博士生郑渝(指导老师严智明)、博士后胡全欣(指导老师丁洪)为共同第一作者。丁洪教授、严智明副教授、吕佰晴副教授(张江高等研究院超快科学中心双聘PI)、胡全欣为共同通讯作者,李政道研究所Vadim Grinenko教授、袁凡奇副教授、博士后籍海娇、博士生李勇伟和高烨,瑞典皇家理工学院Egor Babaev教授和博士生Igor Timoshuk,中国科学院物理研究所武睿副研究员、工程师于鑫和博士后徐翰翔,北京师范大学鲁兴业教授为文章的共同作者。
该工作同时得到了怀柔综合极端条件实验装置的用户机时支持、并获得科技部、国家自然科学基金、腾讯新基石科学基金会、上海市科委、上海量子科学研究中心,中国博士后基金和上海交通大学的资助。

图一 “复合涡旋”劈裂为分数涡旋并形成超导斯格明子
磁通涡旋是超导物理中最重要的概念之一。1957 年,Abrikosov 理论预言,在第二类超导体中,外加磁场可以以磁通涡旋晶格的形式进入材料;这一开创性贡献后来成为其获得 2003 年诺贝尔物理学奖的重要基础 [1]。1961 年,M.Fairbank [2] 和 M.Näbauer [3] 分别在实验上独立发现涡旋磁通满足量子化条件, 同年,杨振宁从理论上指出,磁通量以为单位量子化是由于超导体中电子配对导致 [4]。此后,“磁场以整数磁通量子涡旋的形式进入第二类超导体”成为超导物理中的普遍认知:每个孤立涡旋通常携带一个完整的量子磁通,并表现为具有稳定、可移动核心的拓扑缺陷。
这一经典图像也引出了一个更深层次的问题:超导涡旋是否只能以整数磁通量子的形式存在?在传统单分量超导体中,涡旋的相位绕转与磁通量子化紧密绑定,因此孤立涡旋通常只能携带整数倍的量子磁通。然而,在多带或多分量超导体中,磁通涡旋会变得更复杂。早在2002年,瑞典皇家理工学院的Egor Babaev教授便从理论上指出 [5],多分量超导体具有多个相位自由度,涡旋的相位绕转可以只发生在某一个超导分量中,从而形成携带部分量子磁通的分数磁通涡旋。分数磁通涡旋在基础物理中具有重要意义。早在任意子理论发展的早期,人们就认识到,二维体系中的电荷—分数磁通复合体可以表现出介于玻色子和费米子之间的分数统计行为 [6]。因此,分数化涡旋不仅是理解分数统计的重要原型之一,也被认为可能与拓扑量子计算密切相关。
然而,如何在真实材料中实现具有核心奇点、并能够移动和重组的分数磁通涡旋,长期以来一直是凝聚态物理中的重要挑战。在多带超导体中,分数磁通涡旋通常并不能自由分离:由于它们耦合于同一矢势场,并彼此受到带间约瑟夫森耦合的约束,不同分数磁通涡旋之间往往存在随分离距离近似线性增长的,类似于夸克之间吸引力的有效吸引相互作用。因此,它们通常会被束缚在一起,形成携带一个整数量子磁通的“复合涡旋”。换言之,分数磁通涡旋在多带超导体中长期处于一种“理论上允许、实验上难以实现”的类“夸克禁闭”状态。要实现其空间分离,必须找到一种能够稳定涡旋分裂的物理机制。
破缺时间反演对称性的多带超导体为此提供了一种可能。除通常的规范对称性之外,这类超导态还会破缺与时间反演相关的 Z2 离散对称性,其自发破缺可产生畴壁。当一个复合涡旋与畴壁相交时,畴壁附近的相对相位结构可以缓解带间约瑟夫森耦合导致的相位阻挫,从而促使复合涡旋分裂为多个分数磁通涡旋 [7]。尽管这一理论图像极具吸引力,但长期以来缺乏真实材料中的直接实验证据。近年来,Vadim Grinenko教授及其合作者利用 μSR 和输运测量等手段,实验上发现多带超导体 Ba1-xKxFe2As2 在 x = 0.77 附近具有破缺时间反演对称性的 s ± is 超导态 [8,9];斯坦福大学研究团队随后利用扫描超导量子干涉仪在该体系中观测到孤立的携带分数量子磁通的涡旋 [10]。然而,分数磁通涡旋如何从复合涡旋中形成和分离,以及其核心结构的演化,仍缺乏直接的实空间和谱学证据。

图二 122型铁基超导体不同的解理面
2023年,丁洪教授带领联合研究团队,利用扫描隧道显微镜对 Ba1-xKxFe2As2(x = 0.77)开展了深入研究。然而,由于化学掺杂引入的无序以及122体系极性表面的复杂性,其具有超导性的解理面存在明显的表面重构和无序,阻碍了对磁通涡旋的高分辨实空间成像。令人惊奇的是,研究团队在同一体系中发现了另一种解理面——As 解理面(图二)。该表面具有电荷密度波(CDW),但不表现出表面超导电性。丁洪教授意识到,该表面 CDW 的形成源于完全暴露的 As 表面失去了上层 Ba/K 原子层的电子补偿,从而产生自空穴掺杂效应;其表面空穴掺杂水平略高于纯 KFe2As2。空穴掺杂使原本位于费米能级下方的鞍点移动到费米能级附近,鞍点之间的嵌套进一步诱导了 CDW 的形成。该工作已发表于Nature Communications 16, 253 (2025) [11]。

图三 “1 × 1” K 解理面显著的超导增强和多带超导电性
受到 As 解理面自空穴掺杂效应的启发,丁洪教授带领联合研究团队转而研究整数化学计量比 KFe2As2中的“1 × 1” K 解理面。该表面上额外的 K 原子可向最上层 FeAs 层提供电子掺杂,同时保持原子级平整的表面形貌,非常适合开展扫描隧道显微镜研究。通过超导谱测量、准粒子干涉测量以及与第一性原理计算的对比分析,研究团队证实该解理面的超导电性显著增强,其近表面有效掺杂水平更接近 x ≈ 0.75 的重空穴掺杂区域(图三)。这就意味着该截止面有可能像Ba1-xKxFe2As2(x = 0.77)一样具有更高转变温度的时间反演对称性破缺的非常规超导电性,为实现分数磁通涡旋提供了可能。
值得一提的是,中国科学院物理研究所潘庶亨研究员指导的刘立民与朱长江的博士论文中,曾于 2021年6月在同一材料体系中报道过类似的超导增强和涡旋数目异常增多现象 [12,13]。这一早期观察为本研究进一步探索“1 × 1” K 解理面中的非常规涡旋行为提供了有益启发。

图四 整数磁通涡旋劈裂和分数涡旋谱学特征
研究团队进一步对涡旋核心结构及其谱学特征开展系统研究,揭示了分数磁通涡旋的实空间形貌及其形成超导斯格明子的微观机制(图四)。研究团队首先通过系统的变温实验发现,KFe2As2 “1 × 1” K 解理面上存在两类截然不同的磁通涡旋:一类涡旋在温度变化过程中始终保持孤立的整数涡旋形态;另一类涡旋在低温下表现为孤立涡旋,而随着温度升高逐渐发生劈裂。在 4.2 K 时,部分涡旋可劈裂为两个核心,部分则可劈裂为三个核心;当温度重新降低时,这些劈裂的涡旋又会重新合并为一个孤立涡旋。这种可逆的温度诱导劈裂—合并行为,揭示了涡旋核心内部存在可重构的多分量结构。
以上发现的涡旋劈裂行为也导致实验观测到的涡旋核心数目与理论预测的不一致,实验观测到的涡旋数目远超过理论预测。研究团队通过大量对比实验,排除了涡旋—反涡旋对、快速位置涨落、普通钉扎效应等可能解释。结合温度演化、空间分布、涡旋计数和谱学特征,研究团队将这些劈裂产生的涡旋核心归因于携带部分磁通的分数磁通涡旋。
谱学测量进一步揭示了整数涡旋与分数磁通涡旋之间的本质差异。与普通整数涡旋相比,分数磁通涡旋中的涡旋束缚态信号明显更弱,而超导相干峰则更强。这些谱学特征与“部分核心奇点”的图像相一致:在分数磁通涡旋核心中,只有部分超导序参量分量消失,而其他分量仍保持有限值。这为涡旋核分数化提供了直接的谱学证据。更重要的是,研究团队发现这些分数磁通涡旋并非随机分布,而是倾向于排列成链状结构。理论分析表明,这类由分数磁通涡旋组成的链状结构具有非平庸拓扑性质,形成了一种新的拓扑缺陷——手性超导斯格明子,其拓扑特征可由 CP2 拓扑不变量刻画。
该工作将分数磁通涡旋从长期的理论设想和间接观测推进到原子尺度实空间与谱学表征阶段,不仅为多带超导体中分数磁通涡旋的形成和手性超导斯格明子提供了直接证据,而且表明 KFe2As2的“1 × 1”K 解理面在表面电荷转移掺杂的作用下,可能形成一种二维的、破缺时间反演对称性的超导态。该超导态不仅促进了涡旋核分数化和 CP2 斯格明子的形成,也为在凝聚态体系中模拟分数化激发、线性束缚相互作用、拓扑缺陷形成以及类夸克禁闭现象提供了新的实验平台。
原文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/science.ads0189
参考文献:
[1] A. A. Abrikosov, On the magnetic properties of superconductors of the second group, Sov. Phys. JETP 5, 1174 (1957).
[2] B. S. Deaver and W. M. Fairbank, Experimental Evidence for Quantized Flux in Superconducting Cylinders, Phys. Rev. Lett. 7, 43 (1961).
[3] R. Doll and M. Näbauer, Experimental Proof of Magnetic Flux Quantization in a Superconducting Ring, Phys. Rev. Lett. 7, 51 (1961).
[4] N. Byers and C. N. Yang, Theoretical Considerations Concerning Quantized Magnetic Flux in Superconducting Cylinders, Phys. Rev. Lett. 7, 46 (1961).
[5] E. Babaev, Vortices with Fractional Flux in Two-Gap Superconductors and in Extended Faddeev Model, Phys. Rev. Lett. 89, 067001 (2002).
[6] F. Wilczek, Magnetic Flux, Angular Momentum, and Statistics, Phys. Rev. Lett. 48, 1144 (1982).
[7] J. Garaud, J. Carlström, and E. Babaev, Topological Solitons in Three-Band Superconductors with Broken Time Reversal Symmetry, Phys. Rev. Lett. 107, 197001 (2011).
[8] V. Grinenko et al., Superconductivity with broken time-reversal symmetry inside a superconducting s-wave state, Nat. Phys. 16, 789 (2020).
[9] V. Grinenko et al., State with spontaneously broken time-reversal symmetry above the superconducting phase transition, Nat. Phys. 17, 1254 (2021).
[10] Y. Iguchi, R. A. Shi, K. Kihou, C.-H. Lee, M. Barkman, A. L. Benfenati, V. Grinenko, E. Babaev, and K. A. Moler, Superconducting vortices carrying a temperature-dependent fraction of the flux quantum, Science 380, 1244 (2023).
[11] Q. Hu et al., Evidence for saddle point-driven charge density wave on the surface of heavily hole-doped iron arsenide superconductors, Nat Commun 16, 253 (2025).
[12] L. Liu, Scanning Tunneling Microscopy/Spectroscopy Study of Surface Enhanced Superconductivity of KFe2As2 and Charge-Density Wave of ZrTe3, Ph.D. thesis, University of Chinese Academy of Sciences (Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences), 2022.
[13] C. Zhu, STM Study in Superconductor of NbC/TaC/ZrTe3/KFe2As2, Ph.D. thesis, University of Chinese Academy of Sciences (Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences), 2022.