近日，Nature Communications在线发表了上海交通大学张江高等研究院未来材料创制中心黄富强研究院团队的“Observation of Topological Hydrogen-bonding Domains in Physical Hydrogel for Excellent Self-Healing and Elasticity”研究论文，报道了一种双网络水凝胶（PAA240k-AM）。该水凝胶利用聚丙烯酸（PAA）胶体的拓扑结构，组装双网络水凝胶，并在非协同氢键基质中局部构建了可逆的弹性协同氢键域。仅当高分子量PAA组装形成的互连协同域存在时，水凝胶才能实现室温下完全自愈合能力，并在连续载荷下展现出卓越的弹性。

水凝胶是一种富含水分的三维网络聚合物，因其生物相容性和多功能性在可穿戴设备、人机交互、机器人等领域备受关注。在这些应用中，具有自愈合与高弹性的水凝胶优势显著，前者可修复意外机械损伤，后者则能延长使用寿命。目前，水凝胶的自愈合能力通常通过定向自组装策略实现动态键合重构。然而，高强度键合使得自组装过程消耗大量能量（光、热等）和较长时间，从而达到热力学稳定状态。此类可逆聚合物网络在持续拉伸下易断裂，且难以及时恢复，导致显著的残留应变进而导致弹性衰退。双网络水凝胶虽引入第二重聚合物网络以维持自组装结构，但其自愈合能力与弹性仍明显不足。

为解决这一问题，上海交通大学黄富强团队联合上海科技大学刘巍团队利用PAA自组装的纽结式胶体，组装双网络水凝胶，兼顾常态下自愈合能力和高弹性。仅当高分子量PAA组装形成的互连协同域存在时，水凝胶才能实现室温下5小时内~100%的自愈效率，并在连续载荷下展现出卓越的弹性（<6.3%残余应变，>100%应力保持率，>85%可逆性）。同时，溶胀的物理水凝胶在循环加载中可保持0%残余应变。这种拓扑设计方法为开发多功能水凝胶材料提供了重要理论基础，具有广阔的实际应用前景。

图1 (a) 拓扑水凝胶的结构、拉伸以及自愈合过程示意图。(b) PAA液滴的照片和PAA水溶液的廷德尔效应。（c）PAA3k和PAA240k溶液的冷冻电镜图像 （d）低分子量PAA水溶液（重复单位，r.u. = 30）和高分子量PAA水溶液（r.u. = 256）的分子动力学。

图2 (a) PAA240k、PAA240k+AM、PAA3k和PAA3k+AM前体溶液的SAXS图谱。（b）PAA240k-AM水凝胶合成的原位ATD-FTIR谱。（c）PAA-AM水凝胶的SAXS图谱。（d）PAA3k-AM和PAA240k-AM的AFM图像。（e）PAA240k-AM和PAA3k-AM水凝胶以及P(AA-co-AM)的剪切流变谱。

图3 (a-b) PAA240k-AM的愈合过程。（c）不同愈合时间后PAA240k-AM和PAA3k-AM的应力-拉伸曲线。（d）5 h后PAA-AM水凝胶的愈合能力。（e）愈合5 h后PAA240k-AM的循环拉伸曲线。（f）PAA240k-AM、PAA3k-AM和P（AA-co-AM）在l = 2时10圈的连续应力-拉伸曲线。（g）PAA-AM水凝胶在10圈后的可逆性。（h）PAA240k-AM水凝胶与文献报道水凝胶性能对比。

结论与展望：

作者采用长链聚丙烯酸胶体的拓扑框架，证明分子量显著影响了聚电解质在多组分浓溶液和凝胶中的构象，使最终的双网络水凝胶自愈合性能、弹性力学得到大幅度改善。同时，这种方法还可制备高水含量下的弹性物理水凝胶，为开发多功能水凝胶材料提供了重要理论基础。

文章发表在Nature Communications上。通讯作者为上海交通大学材料学院和张江高等研究院未来材料创制中心黄富强教授，合作单位包括上海科技大学、中国科学院上海硅酸盐研究所、中国科学院生物化学与细胞生物学研究所。工作得到了上海市科委等经费资助。

文章链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-025-57692-y